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    我所揭示雙鈣鈦礦納米晶中三線態自缺陷態激子動力學機理

      近日,我所復雜分子體系反應動力學研究組(1101組)楊斌副研究員、韓克利研究員團隊在雙鈣鈦礦納米晶動力學機理研究方面取得新進展。該團隊制備出具有高效發光量子產率的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜,并對其發光動力學機理進行了研究和探討。

      不同于傳統無機半導體的自由激子發光,雙鈣鈦礦納米晶的低電子維度促使了其生成自缺陷態激子(STE),從而發射出寬帶光譜。此前,韓克利團隊已對雙鈣鈦礦納米晶中的STE動力學機理展開了大量的研究(J. Am. Chem. Soc.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2018;Angew. Chem. Int. Edit.,2019;Sci. China Chem.,2019;Sci. Bull.,2020;ACS Cent. Sci.,2020;J. Phys. Chem. Lett.,2020;J. Phys. Chem. Lett.,2021)。然而,目前對于STE的單線態/三線態對發光性質的影響,以及雙鈣鈦礦中三線態STE能否有效發光的研究仍十分有限。

      本工作中,該團隊通過調節合成溫度及反應時長,合成出具有一系列尺寸變化的Cs2KInCl6:Sb納米晶材料。光譜測試表明,尺寸效應對該材料吸收和發光峰位置無明顯影響,而對發光量子產率影響顯著。團隊通過進一步調節Sb含量,制備出了具有高效(95%)綠光發射的雙鈣鈦礦納米晶膠體,并通過熒光壽命、瞬態吸收、磁場熒光等方法研究了其三線態STE發光的動力學過程;通過進一步引入Mn2+,實現了三線態STE與Mn2+之間的能量轉移,制備出了具有高效(87%)白光發射的雙鈣鈦礦納米晶膠體及薄膜。此外,團隊還利用該納米晶材料,制備出具有白光發射的簡易LED器件。該工作加深了對雙鈣鈦礦自缺陷態的理解,并對推動照明相關應用的研究發展具有重要意義。

      相關研究以“Bright Triplet Self-Trapped Excitons to Dopant Energy Transfer in Halide Double-Perovskite Nanocrystals”為題,于近日發表在Nano Letters上。該工作的第一作者是我所1101組博士研究生叢沐宇。上述工作得到國家自然科學基金重點項目、國家重點研發計劃項目、科學挑戰計劃等項目的支持。(文/圖 叢沐宇、楊斌)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c02653

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