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    我所利用“鎧甲催化”概念實現室溫CO高效氧化

      近日,我所催化基礎國家重點實驗室二維材料與能源小分子轉化創新特區研究組(05T6組)鄧德會研究員團隊在“鎧甲催化”研究方面取得新進展,該團隊創新地將Pt納米顆粒負載在石墨烯封裝的CoNi鎧甲催化劑(Pt|CoNi)上,利用CoNi的電子穿透效應對Pt-石墨烯界面處的電子結構精確調控,實現了室溫下CO的高效氧化。

      室溫CO氧化對氣體凈化具有重要意義,但目前仍具有挑戰性。Pt基催化劑被認為是CO氧化的優異催化劑,但由于CO在Pt表面強的競爭吸附,導致O2在Pt上的吸附活化較為困難,往往需要較高的反應溫度。因此,研究者們通常使用具有氧缺陷的過渡金屬氧化物(FeO1-x、CoO1-x、NiO1-x等)負載Pt作為CO氧化催化劑,O2可以在Pt與過渡金屬氧化物的界面活化為活性氧并用于CO氧化。然而,這些過渡金屬氧化物在氧氣中容易被深度氧化,使其難以保持高的催化活性。

      本工作中,鄧德會團隊將“鎧甲催化”的概念成功應用在室溫CO催化氧化體系中。團隊通過合成策略的創新,將Pt納米顆粒負載在石墨烯封裝的CoNi鎧甲催化劑(Pt|CoNi)上,利用石墨烯將CoNi納米顆粒與CO氧化反應中的富氧氣氛隔絕,使CoNi合金在反應中保持金屬態并防止過度氧化,而CoNi的電子可以穿透石墨烯,進而有效調變了Pt納米顆粒和石墨烯界面處的電子結構,實現了室溫下CO的高效氧化。該催化劑在室溫下可實現近100%的CO轉化率,其性能遠高于Pt/C和Pt/CoNiOx催化劑的性能。實驗和理論計算表明,O2可以在Pt-石墨烯封裝CoNi納米顆粒的界面處吸附活化,而CO在Pt納米顆粒上吸附,不與O2吸附產生競爭,從而有效促進了氧氣的活化和后續的CO氧化,并阻止了CO對Pt的中毒。該工作是“鎧甲催化”概念的成功拓展,為室溫、高效的新型催化氧化催化劑的設計提供了新思路。

      鄧德會團隊近年來圍繞前期在國際上率先提出“鎧甲催化”的概念,在鎧甲催化劑結構的設計和催化反應調控方面,開展了系統的研究(Angew. Chem. Int. Ed.,2013;Angew. Chem. Int. Ed.,2014;Energy Environ. Sci.,2014;Angew. Chem. Int. Ed.,2015;Nat. Nanotechnol.,2016;Energy Environ. Sci.,2016;Adv. Mater.,2017;Adv. Mater.,2019;Energy Environ. Sci.,2020;Adv. Mater.,2020;Angew. Chem. Int. Ed.,2020)。

      相關研究成果以“Electron Penetration Triggering Interface Activity of Pt-graphene for CO Oxidation at Room Temperature”為題,發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”、教育部能源材料化學協同創新中心(2011·iChEM)等項目的支持。(文/圖 胡景庭)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41467-021-26089-y

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