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    我所實現電鏡下原子微觀信息測量

      近日,我所能源研究技術平臺電鏡技術研究組(DNL2002)劉偉研究員團隊與大連交通大學劉淑慧博士、中國石油天然氣集團有限公司石油化工研究院徐華工程師等合作,開發了一種基于電鏡HAADF圖像的原子識別統計(EMARS)新方法,利用該方法精準統計了18000個鉑(Pt)原子分散態原子,量化解析了Pt單團簇等不同物種在Pt/Al2O3工業重整催化中的活性貢獻,為理解石油化工中石腦油重整制芳烴的活性來源、催化劑優化提供了新思路。

      氧化物負載金屬催化劑的原子密度、間距和配位環境決定著催化活性、選擇性和穩定性。傳統宏觀測量的譜學手段只能對催化劑粉體樣品進行整體分析,進而給出平均化的原子分散度,難以區分微觀上不同金屬物種的單獨活性貢獻。近年來,透射電鏡發展迅速,HAADF技術可以實現原子直接成像。但由于催化性能是微觀活性中心推動反應分子轉變的整體宏觀度量,僅依靠幾張HAADF圖像做表象分析和手工測量統計,無法足夠客觀地、準確地體現催化劑的微觀原子分散差異,也就不能找到宏觀的催化活性對應的原子結構起因。

      本工作中,合作團隊開發出EMARS新方法,通過獲取圖像中的金屬原子坐標,以高通量、自動化地逐一原子計數方式精確計算分散性。合作團隊首次對Pt/Al2O3重整催化劑實現了18000個Pt原子統計,獲得了在23皮米到60埃范圍內的Pt—Pt原子距離分布,以及全部Pt團簇所含原子數。該工作在真實空間中以原子精度重新定義了負載型催化劑的金屬分散性。量化證據表明,石腦油重整的芳烴轉化活性來自載體上的Pt單原子,原子密度與活性定量相關;Pt團簇不直接貢獻活性,但可在氧化氣氛下動態分散為Pt單原子來補充活性位點。相比而言,傳統氫氧滴定(HOT)方法容易高估金屬分散性,導致嚴重偏離實際催化活性。

      相關工作以“Identify the Activity Origin of Pt1/Al2O3 via Atom-by-Atom Counting”為題,于近日發表在《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc.)上。相關研究得到我所創新基金、中科院青年創新團隊(單原子催化動態調控)、大連化物所—中石油聯合基金、中科院青促會等項目的資助。(文/圖 張帆)

      文章鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/jacs.1c06381

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