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    我所揭示二氧化碳高選擇性電還原的“雙通道”機理

      近日,我所理論催化創新特區研究組(05T8組)肖建平研究員團隊與電子科技大學夏川教授團隊、中國科學技術大學曾杰教授團隊合作在二氧化碳(CO2)轉化研究中取得新進展,研發出鉛單原子合金化的銅基催化劑(Pb1Cu),實現了CO2高活性、高選擇性還原制備甲酸鹽,并探究了該過程的理論機理。

      利用可再生能源進行CO2電還原是實現“雙碳”目標的重要手段之一。甲酸是一種能量載體,也可作為燃料電池的液體燃料,通過CO2電還原制備甲酸是其資源化利用的重要研究方向。研究中,夏川團隊和曾杰團隊通過制備鉛單原子合金化的銅基催化劑Pb1Cu,在實現CO2高效電還原制備甲酸鹽的同時,保證了該銅基催化劑的高選擇性和穩定性。肖建平團隊進一步確定了Pb1Cu的催化機理及活性位點,揭示了Pb1Cu的高催化活性和高選擇性的根本原因。

      肖建平團隊建立了“雙通道”二維反應相圖,用于模擬CO2還原在不同催化劑表面的活性趨勢變化。研究發現,不同于傳統單一催化反應通道所建立的活性趨勢,CO2電還原制備甲酸鹽過程中存在羧酸根(COOH*)機理和甲酸根(HCOO*)機理,形成催化反應的“雙通道”。因此,CO2電還原制備甲酸鹽過程的活性趨勢體現了雙活性頂點的性質。通過反應相圖活性趨勢的研究,肖建平團隊證明,CO2電還原制備甲酸鹽反應中,Pb1Cu催化劑主要符合HCOO*機理,這說明更優的HCOO*吸附能是Pb1Cu催化劑表現出高CO2電還原活性的原因。此外,銅位點也被驗證是Pb1Cu催化CO2電還原制備甲酸鹽的活性位點。該研究為設計高活性和特定選擇性電催化材料提供了新思路。

      相關研究以“Copper-catalysed Exclusive CO2 to Pure Formic Acid Conversion via Single-atom Alloying”為題,于近日發表在《自然-納米技術》(Nature Nanotechnology)上。該工作的第一作者是中科大博士后鄭婷婷,中科大博士研究生劉春曉,我所05T8組助理研究員郭辰曦。上述工作得到中科院潔凈能源創新研究院合作基金、國家自然基金委、中科院B類先導專項“功能納米系統的精準構筑原理與測量”等項目的支持。(文/圖 郭辰曦)

      文章鏈接:https://doi.org/10.1038/s41565-021-00974-5   

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